Šime Vrsaljko est un défenseur pouvant aussi bien évoluer comme latéral droit que comme défenseur central. Il est doté d’une belle vitesse de course ce qui lui permet de faire des différences offensives intéressantes dans son couloir. Disposant d’un gros volume de jeu il multiplie les efforts que ce soit défensifs ou offensifs. Formé dans la grande école croate du Dynamo Zagreb il est prêté en 2009 chez les voisins du Lokomotiv Zagreb afin d’y faire ses premières armes chez les professionnels. Au bout d’une saison il retourne au Dynamo où il devient un titulaire indiscutable de 2010 à 2013 en remportant au passage quatre titres de champion et deux coupes de Croatie. Cela lui vaut l’appel du sélectionneur national croate en 2011 à seulement 19 ans, Vrsaljko devient ainsi le plus jeune joueur de l’histoire à endosser le maillot à damiers. A l’été 2013, le Genoa décide de le recruter pour quatre millions d’euros et de lui offrir un contrat de cinq ans. Il débute son aventure en rossoblù à travers un match de Serie A le 23 aout 2013 face à l’Inter et fait de suite bonne impression malgrè une blessure. Convoqué avec la Croatie pour le Mondial brésilien, il s’engage à Sassuolo à son retour.